国仪量子助力化学合成稀土纳米晶实现光探测磁共振研究

《JACS》新成果：国仪量子助力化学合成稀土纳米晶实现光探测磁共振研究

华南理工大学蒋尚达与王烨欣研究团队在化学合成的CaS:Ce³⁺纳米晶体中实现了自旋的光学极化与相干操控，论文近期发表于《Journal of the American Chemical Society》。研究团队在直径约13nm的CaS纳米晶中掺入少量Ce³⁺，利用圆偏振光对Ce³⁺进行自旋选择性激发，再通过荧光强度变化读取微波驱动后的自旋状态，这是化学合成纳米晶中实现光探测磁共振（ODMR）的报道。

团队基于国仪量子低温单自旋光探测磁共振谱仪进行定制，把共聚焦定位、光学初始化与读出、脉冲微波、磁场控制、时序和光子计数协同起来。研究人员与国仪量子合作进一步引入468～481nm可调谐皮秒激光、圆偏振控制、低温真空和三轴矢量磁场，以适配Ce³⁺的自旋-光学界面。仪器中任意序列发生器（ASG）保障了复杂实验链路稳定协同。

圆偏振光、微波与CaS:Ce³⁺晶格构成直接自旋-光学界面

在2.9K、350G条件下，圆偏振光让样品荧光随激发次数增加而下降约6%，而线偏振光下变化很小。结合理论给出的3:1自旋选择性，作者将这一荧光对比度换算为过12%的自旋极化下限—约为同频率下热平衡极化的23倍。

圆偏振光诱导的自旋极化、磁场方向/激光功率/温度依赖与T₁测量

研究还看到三个清晰规律：极化依赖磁场与入射光的夹角，约按|cosθ|变化；极化对激光功率呈饱和趋势；升温会加快自旋-晶格弛豫，使极化信号在15K附近几乎消失。由极化恢复过程得到T₁=0.65(2)ms。

核心实验数据：扫频ODMR、Rabi振荡、Hahn echo与Ramsey测量

扫频共振峰确认了Ce³⁺自旋的ODMR响应；Rabi振荡表明微波能够相干驱动自旋；Hahn echo和Ramsey则分别给出T₂与T₂^*，两者相差约50倍，提示样品存在明显的非均匀展宽，可能与纳米晶缺陷产生的偶极相互作用及聚集应变有关。CaS作为几乎不含磁性核的基质，显著延长了Ce³⁺自旋的T₂时间。同时，X波段EPR的交叉验证，也为理解Ce³⁺自旋及其环境提供了更完整的证据链。

这项研究在化学合成的CaS:Ce³⁺纳米晶中实现了光探测磁共振（ODMR），证明圆偏振光可以直接完成自旋极化与光学读出，微波则能够进一步实现相干操控。这项工作的意义，不只是一组T₁、T₂数据，而是量子钻石单自旋谱仪应用边界的一次代表性延伸：以成熟ODMR能力为基础，支持非金刚石、稀土掺杂和化学合成纳米体系的探索。

量子钻石单自旋谱仪

量子钻石单自旋谱仪是基于NV色心自旋磁共振原理构建的量子实验平台，通过精密调控光、电、磁等多物理参数，实现对NV色心自旋量子态的操控与读出。NV色心电子自旋量子态可以与电磁场、温度等物理场实现相干耦合。基于这些耦合效应，该平台可以实现相关物理量的高空间分辨率与高灵敏度表征。

文献来源：

Xing-Quan Tao et al. “Optically Detected Magnetic Resonance of a Cerium-Doped Nanocrystal: Toward the Generality of a Direct Spin-Optical Interface.” J. Am. Chem. Soc. 2026,148,28914-28926.